正当阿桂因办理缅甸事务屡遭贬斥时，四川金川地区的形势再趋紧张，清朝的注意力从缅甸转向金川，这就给阿桂提供了洗刷旧耻、建功立业的大好机会。
　　
　　乾隆十四年（1749）清军平定金川后，该地区仍归土司管理，各土司之间时起争端，十余年后又发生了更大规模的叛乱。乾隆中期以后，大金川土司莎罗奔已老，由其侄郎卡主持土司事务。他不断侵掠邻近土司，乾隆二十二年攻掠小金川和革布什扎土司。四川总督开泰下令劝阻，但郎卡根本不理，仍“侵邻境不已”。乾隆三十六年（1771），莎罗奔之孙索诺木诱杀革布什扎土司，小金川僧格桑也攻打鄂克什和明正土司，并公然与清朝援军开战。乾隆帝命大学士温福自云南赴四川，进兵征讨。温福以阿桂熟悉四川情况，就带他同赴金川战场。同年十二月，抵金川后，朝廷以四川提督董天弼作战不利，免其职，以阿桂代理。清军分两路进攻小金川，阿桂随温福自汶川出西路，新任四川总督桂林由打箭炉出南路。战事伊始，阿桂领军一路冲杀，连杀下巴郎拉、达木和巴宗各寨，乾隆三十七年二月，又攻占资哩山和阿喀木雅等地，以功授参赞大臣。五月，桂林在墨垄沟失利，被劾罢职，朝廷命阿桂赴南路代桂林指挥。自此，阿桂又成为独当一面的大将。六月，阿桂抵军营后，即筹划进军方略。他得知小金川叛军首领僧格桑盘踞于小金川河北的美诺。而欲攻取美诺，必先占据其门户僧格宗，而清军必经之地的甲尔木山就成为首先争夺的战略要地。八月的一天晚上，阿桂悄悄地将部队集结于墨垄沟，然后乘半夜起大雾之机，以迅雷不及掩耳之势抢占了甲尔木山。乾隆帝闻报，特颁旨嘉奖，授阿桂为内大臣。十一月，阿桂军攻取僧格宗，十二月得授副将军职，奉命与大学士、定边将军温福和副将军丰N额分道直取美诺。阿桂遂驱军攻克美都寺。僧格桑被迫弃美诺，逃入大金川，与索诺木汇合。
　　
　　阿桂与温福、丰N额会师美诺后，檄令索诺木交出僧格桑，索诺木不理。于是阿桂和温福在乾隆三十八年奏准三路进攻大金川。这时，阿桂又被授以礼部尚书之职　　。阿桂与温福、丰N额分道进军后，连夺叛军几个碉卡，进展颇为顺利。然而由于统帅温福指挥夫宜并败死，战局发生逆转。索诺木击败温福军后，乘胜占据小金川。阿桂闻变，毫不慌乱，亲自断后，将所部安全地撤至达河。
　　
　　乾隆帝在热河（今河北省承德市）行宫得到兵败的消息，十分震惊，特地召大学士刘统勋商议对策。刘统勋原不主张对金川用兵，至此却力主征伐。于是，乾隆帝授阿桂为定西将军，丰N额、明亮为副将军，并调遣健锐、火器营二千名士兵和吉林索伦兵二千名一起进剿金川。阿桂很快就收复了小金川全境。
　　
　　捷报传来，乾隆帝甚为高兴，赐诗褒奖阿桂，并命他迅速移师进剿大金川。然而，夺取大金川却不是一件容易的事。因为“大金川之地自乾隆十二三年以来全力抗守，增垒设险，严密十倍小金川。”阿桂深知此情，作了充分的准备，然后，于乾隆三十九年兵分三路向大金川进攻，经过两年的鏖战和围攻，在海兰察等将领和广大士卒的奋勇冲杀下，终于在乾隆四十一年正月逼令索诺木偕其袒莎罗奔及部众二千余降，阿桂安置大小金川“归顺”的藏族头领和一般人员，设副将、同知分驻其地，不久设懋功厅，废除了原来的土司制度。
　　
　　阿桂征伐大小金川的胜利，也使他的地位大大提高。乾隆帝封其为一等诚谋英勇公，并进为协办大学士、吏部尚书和军机大臣。乾隆四十一年四月，清军班师回朝。乾隆帝亲自到北京城南良乡“行郊迎礼”，进城后，“御紫光阁，行饮至礼”。

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